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2021年9月，哈尔滨工业大学、黑龙江工业大学、电子科技大学研究团队（通讯作者：郝树伟副教授、吕维强副教授）在《Journal of Rare Earths》杂志发表综述：以镧系元素掺杂的上转换材料为增益介质的上转换随机激光器、法布里-珀罗(FP)腔和回音壁模式(WGM)调制上转换微激光器、光子晶格/等离子体腔调制上转换微激光器。

光子上转换(UC)是指在连续吸收两个或两个以上能量较低的光子后，发射出一个能量较高的光子的非线性光学过程。镧系元素掺杂的UC纳米粒子(UCNPs)具有独特的频率转换特性以及长效激发态能级，可以促进镧系离子的光子积累和布居数反转，因此被作为微米级或纳米级微激光器的增益介质。典型的微激光器件包括三个关键部件：增益介质、泵浦源和合适的光腔，光腔与增益介质集成在一起，通过谐振提供光反馈。

上转换随机激光器可以利用上转换纳米粒子作为腔体，利用其自身的散射效应进行反馈和共振，从而产生随机激光发射。由于具有多阶梯状和长寿命的能级结构，镧系元素掺杂的UCNP有利于布居数反转所需的光子积累。然而，镧系离子固有的弱吸收和窄吸收严重限制了上转换效率，导致了激光发射的高阈值。上转换随机激光器的阈值在很大程度上取决于上转换效率、散射效应（折射率对比度）、传输损耗等。由于核壳结构和局域表面等离子体增强，上转换随机激光器有望在低阈值的波长下实现可调谐。研究人员通过设计不同的镧系掺杂UCNP结构，实现了低的激光阈值。例如，镧系掺杂的1%Tm³⁺@LiYbF₄@LiLuF₄核-壳-壳层UCNP；α-NaYbF₄：40%Gd³⁺，1%Tm³⁺@NaGdF₄@CaF₂：Ce³⁺纳米晶；NaYF₄：50%Yb³⁺，0.5%Er³⁺，0.5%Tm³⁺@NaYF₄：10%Eu³⁺核壳纳米颗粒；Ba₂LaF₇：Yb³⁺，Er³⁺纳米晶。

法布里-珀罗(FP)腔和回音壁模式(WGM)腔由于其高质量(Q)因子被用作上转换激光发射的常见微谐振腔结构。由两个或多个平行反射镜组成的法布里-珀罗(FP)微腔使光在两个反射表面之间来回反弹，当光路波长等于整数倍光波长时，就会产生共振。WGM微腔可以通过全内反射将光线限制在沿着腔的中纬线表面的一个窄环内，WGM空腔具有各种形状，如瓶形、球形、环形和环形，由于高质量(Q)因子和小模体积，被进一步开发和展示为低阈值和窄线宽的微激光器腔之一。研究人员设计的NaYF₄：20%Gd³⁺，1.5%Tm³⁺@NaGdF₄核壳纳米粒子在1064 nm连续激光激励下具有独特的能量环上转换机制，可用作高效增益介质，其泵浦阈值低至14 kW/cm²。

具有局部增强电磁场的等离子体结构可以在亚衍射体内放大上转换过程，从而提高上转换效率。银和金纳米粒子具有与上转换激发或发射相匹配的可定制的共振模式，有更高的上转换效率，是典型的等离子体材料。研究人员设计了重掺杂的NaYF₄:20%Yb³⁺，20%Er³⁺@NaYF₄核壳纳米粒子，并沉积到等离子纳米阵列表面作为微腔，阈值低至70 W/cm²，为纳米级低阈值相干光源和片上实验室光子器件提供了令人振奋的前景。

综述最后进一步展望了微激光器的三个发展方向：(1)如何在超低阈值微激光器中利用可调的发射波长和激发波长来提高上转换发光效率；(2)针对不同的应用，需要进一步开发具有高Q因子WGM、FP腔和等离子体增强的智能腔；(3)需要进一步深入研究微激光器高效上转换发光输出和降低阈值的调控机制。

附录信息

发表日期：2021年9月20日

发表期刊名称：Journal of Rare Earths

论文标题：Advanced lanthanide doped upconversion nanomaterials for lasing emission

作者：Yunfei Shang, Tong Chen, Tianhui Ma, Shuwei Hao, Weiqiang Lv e, Dechang Jia, Chunhui Yang

作者所属机构：Harbin Institute of Technology, Heilongjiang Institute of Technology, University of Electronic Science and Technology of China

论文DOI链接：https://doi.org/10.1016/j.jre.2021.09.002

译者：乔礼红 

编辑：李沛然

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